Когда дело доходит до солнечной энергии, хранение электроэнергии в качестве топлива позволит этой энергии работать в темные или ненастные дни. Задача состоит в том, чтобы создать катализатор, который может подтолкнуть реакции к производству топлива, такого как водород, а затем расщепить топливо для высвобождения энергии. Мать-природа делает это каждый день в крошечных микроорганизмах, таких как те, которые составляют прудовую пену. Эти ферменты работают в обоих направлениях обратимо при комнатной температуре и давлении без дополнительной энергии.
Ученые Тихоокеанской северо-западной национальной лаборатории создали катализатор, который имитирует природные ферменты, расщепляющие водород, и работает обратимо при комнатной температуре и давлении без дополнительной энергии. Это было достигнуто за счет стабилизации структуры катализатора путем присоединения аминокислоты, которая создавала внешние каркасные взаимодействия, и за счет контроля движения протонов. Внедрение этого основанного на ферментах каркаса привело к максимально возможной эффективности, имитирующей свойства ферментов.
Нахождение способа превратить электричество в топливо поможет в крупномасштабной солнечной и ветровой энергетике, а также в топливных элементах. Создание и использование таких видов топлива требует быстрого и эффективного катализатора. Дизайн команды решает ключевую проблему катализатора: как работать с минимальной добавленной энергией, позволяя ему работать в обоих направлениях. Потребление энергии тесно связано с тем, как двигаются протоны. Каталитический цикл будет медленным, если протоны не смогут двигаться эффективно из-за того, что им мешают каркасы катализатора. В этом исследовании команда проложила путь для движения протонов. Теперь каркас катализатора помогает двигать протоны, а не блокирует их.
«Этот синтетический катализатор является четким свидетельством сложного взаимодействия между различными слоями катализатора и начинает имитировать сложность, наблюдаемую в некоторых ферментах», - сказала доктор Венди Шоу, руководившая исследованием. Шоу работала над катализаторами и их структурами на протяжении всей своей карьеры.
В ферменте или синтетическом катализаторе быстрое движение протонов от металла, где происходит реакция, к внешней стороне молекулы необходимо для обратимой реакции между молекулярным водородным топливом и электричеством. Реакция включает объединение двух протонов и двух электронов с образованием водорода или расщепление водорода на части с выделением электричества (электронов).
Уравнение H2 2H+ (протоны) +2e- (электроны).
Исследователи изменили периферию катализатора на основе никеля, создав путь протонов. После расщепления H2 протоны легко переходят из металлического ядра катализатора через структурные каркасы в окружающий растворитель, позволяя катализатору подготовиться к следующему циклу реакции. реакция.
Чтобы построить путь, команда добавила слой натуральных аминокислот на периферию катализатора, известную как внешняя координационная сфера. Они использовали аминокислоту фенилаланин. Аминокислота добавила более сильные межмолекулярные взаимодействия во внешней координационной сфере по сравнению с предыдущими попытками стабилизировать активный центр. Такая конструкция позволила катализатору реализовать одно из самых удивительных свойств фермента: каталитическую обратимость.
Обратимость произошла из-за взаимодействий между фенильными кольцами в фенилаланине, стабилизировавшем желаемую конформацию и протонный путь. Модернизированный каркас помогает размещать реле, которые перемещают протоны по пути протонов и изменяют активный центр для достижения максимальной эффективности.
Путь перемещает протон от никеля в активном центре через амин, NH, а затем карбоксильную группу, COOH, затем в среду растворителя. Это простое, но контролируемое движение протонов имеет решающее значение для обратимости.
Катализатор расщепляет водородно-водородную связь в H2 с образованием протонов при комнатной температуре. Он также рекомбинирует протоны с образованием H2 То есть он работает обратимо, без дополнительной энергии. Это требовало как взаимодействия между фенильными группами, так и протонного пути. До этого исследования такое сочетание эффективности и скорости наблюдалось только у ферментов при комнатной температуре. Новый синтетический катализатор работает быстро и эффективно.
Это только начало. Хотя этот комплекс достаточно быстр в обоих направлениях и работает с эффективностью ферментов, он не так быстр, как самые быстрые ферменты. Более быстрый катализатор, который также является обратимым, должен быть достижим. «Это ключевая задача на будущее - узнать, какие функции необходимы и как заставить их работать вместе», - сказал Шоу.